【本站讯】高效、绿色的催化氧化技术是化工领域通过绿色路径实现高附加值化学品合成的核心。多元醇（如甘油）氧化制二元羧酸（如酒石酸TA）和丙烯环氧化制环氧丙烷（PO）均是具有重要工业价值但面临挑战的反应。前者存在C-H键活化与羧酸产物脱附效率的矛盾，后者受限于H₂O₂使用或副产物的问题。为此，我校催化反应工程国际联合团队通过精准调控催化剂活性位点的结构与电子性质，在金属团簇活性位点的设计和分子筛界面工程方面取得关键突破，显著提升了目标产物的选择性和催化效率，相关研究成果接连发表在国际权威期刊NatureCommunications上。上述研究工作得到国家自然科学基金优秀青年科学基金项目、国家自然科学基金面上项目等资助。

以草酸、丙二酸、酒石酸、琥珀酸等为代表的二羧酸是重要的精细化学品，广泛应用于饲料、食品和制药领域。与生产效率较低的热解裂解或生物发酵方法相比，多元醇催化氧化制备二元羧酸是一种有前景的替代工艺。然而，在负载型Pt催化剂上以足够的反应速率实现高二羧酸收率仍然是一个巨大的挑战。本研究提出通过原子层沉积（ALD）方法制备了平均含有8个Pt原子的全暴露Pt_n/HAP催化剂，以促进多元醇氧化为二元羧酸。完全暴露的Pt_n团簇，平均Pt-Pt配位数约为3.4，呈现出电荷的梯度分布，其中与HAP接触的Pt原子以正电荷存在，而其他Pt原子则以略微负电荷存在。得益于Pt₁单原子和纳米粒子Pt_p之间的这种梯度电荷分布，Pt_n/HAP有利于多元醇反应物的活化和二元羧酸产物的解吸，促进C-H键的有效活化，同时抑制C-C键断裂。通过这种方式，Pt_n/HAP在将各种多元醇（包括乙二醇、甘油、1,3-丙二醇和1,4-丁二醇）转化为相应的二元羧酸方面表现出更好的催化活性。相关成果以“Fully exposed Ptₙ cluster catalysts enable cascade oxidation of polyol to dicarboxylic acid”为题发表在NatureCommunications上，化学化工学院闫昊副教授为论文第一作者，开云电竞投注（华东）冯翔教授、北京大学马丁教授为共同通讯作者，开云电竞投注（华东）为第一署名单位。

环氧丙烷（PO）被广泛认为是合成各种有机原料的最关键的化学中间体之一。它在食品、制药、汽车、纺织和建筑行业有着广泛的应用。截至2022年，全球对环氧丙烷的需求达到1190万吨，预计到2032年，其复合年增长率将达到5.63%。本研究提出了一种在不使用添加剂的情况下，通过紫外线照射原位产生的羟基自由基被用于促进MFI沸石表面的垂直共生结构的构建策略。同时，羟基自由基也抑制锐钛矿型TiO₂的形成。该方法不仅在含Ti的TS-1分子筛中构建了共生沸石表面，而且在纯硅酸盐-1（S-1）和含Al的ZSM-5分子筛中也构建了共生的沸石表面。作为代表性实例，所得富含共生界面位点并随后负载Au的钛硅酸盐同时显示出约318 g_POh^-1kg_Cat^-1的PO形成速率，金效率约为460 g_POh^-1kg_Au^-1。结合原位UV-vis、原位FT-IR、DFT计算、iDPC-STEM和多种表征，发现优异的反应性能可归因于垂直共生的界面位点，这有效地促进了更亲电的氧转移中间体的形成。因此，与传统的框架位点相比，反应路径的总能量呈现降低趋势。相关成果以“Radical-constructed intergrown titanosilicalite interfaces for efficient direct propene epoxidation with H₂and O₂”为题发表在NatureCommunications上，化学化工学院博士研究生林栋为论文第一作者，开云电竞投注（华东）冯翔教授、英国卡迪夫大学G.J. Hutchings教授和R.J. Lewis教授为共同通讯作者，开云电竞投注（华东）为第一署名单位。

催化反应工程国际联合团队以高端化工为核心研究方向，聚焦循环经济与氢能领域，结合人工智能技术探索化工新兴增长点，围绕石化下游深度布局绿色催化技术，填补我校相关方向空白，推动学科前沿发展。自2019年以来，团队培养国家优青、山东省杰青/优青、泰山学者青年专家等国家/省部级人才7人次，欧盟玛丽居里学者人才计划1人次。在全新布局的清洁能源和高端化工领域中，发表Angew. Chem.、Nature Comm.、Engineering、AIChE J.等期刊高水平论文60余篇。获批国家重点研发计划课题、山东能源集团科技计划重大项目、中国石油炼化国际合作项目等；国内外会议进行大会Plenary报告7次；获中国化工学会基础研究成果一等奖、石化联合会科技进步一等奖、新疆维吾尔自治区科技进步一等奖等荣誉。

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https://doi.org/10.1038/s41467-025-62192-0

https: //doi.org/10.1038/s41467-025-60637-0